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背景

鈦因其優(yōu)異的性能被廣泛應(yīng)用于航空航天、醫(yī)藥等領(lǐng)域，由于其用量大，也被譽(yù)為僅次于鐵、鋁的“第三金屬"。然而，鈦礦的品質(zhì)直接關(guān)系到鈦金屬的經(jīng)濟(jì)價(jià)值和開采潛力。作為評(píng)估礦石質(zhì)量的主要指標(biāo)，礦石品位的確定至關(guān)重要。目前，多種基于傳感器的品位分析技術(shù)在采礦業(yè)內(nèi)外蓬勃發(fā)展。盡管上述方法取得了一些進(jìn)展，但它們?cè)S多都是緩慢的，需要繁瑣的樣品制備程序，并且會(huì)使用有毒的、昂貴的化學(xué)試劑，無(wú)法滿足智慧礦山和綠色環(huán)保的理念要求。高光譜成像技術(shù)（HSI）具有“圖譜合一"的優(yōu)勢(shì)，可以同時(shí)檢測(cè)目標(biāo)的光譜和空間域信息，并獲得能夠充分反映物體內(nèi)部成分和外部特征的三維數(shù)據(jù)體。

自20世紀(jì)70年代以來(lái)，Hunt基于高分辨率的光譜反射率特征方面對(duì)不同礦物、巖石和有機(jī)物的高光譜特性進(jìn)行了初步探索。近年來(lái)，Thangavelu利用高光譜測(cè)定了不同鐵礦石樣品的品位。此外，Samanta基于高光譜的輻射數(shù)據(jù)，快速確定了銅礦的品位。Manna在銅礦銅品位估算中，開發(fā)了一種多層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，以建立高光譜反射率特征與銅品位之間的功能聯(lián)系。以上HSI已被用于通過評(píng)估單一礦石成分(如Fe或Cu品位)來(lái)識(shí)別礦物質(zhì)，其在多組分中的應(yīng)用尚不清楚。由此可見，基于高光譜的檢測(cè)技術(shù)在礦業(yè)領(lǐng)域仍然是一項(xiàng)年輕的技術(shù)，實(shí)際應(yīng)用很少。

HSI獲得的數(shù)據(jù)量很豐富，通常一個(gè)像素往往包含多個(gè)組分的混合信息，這使得多元數(shù)據(jù)分析變得非常關(guān)鍵。該分析方法能盡可能多的挖掘光譜數(shù)據(jù)中有價(jià)值的信息，直接對(duì)不同形態(tài)的復(fù)雜混合物進(jìn)行定性和定量分析。目前，化學(xué)計(jì)量學(xué)是被認(rèn)為多元數(shù)據(jù)分析的有力工具，已經(jīng)在高光譜圖像上使用了很多年。本文著重在光譜預(yù)處理、降維分析、模型構(gòu)建等階段探索了該方法的應(yīng)用。

本研究旨在探討HSI對(duì)鈦鐵礦中鈦、鐵、釩、錳、鈷、銅、鋅、鉻、鉛等9種主要組分品位測(cè)定的應(yīng)用潛力。在光譜數(shù)據(jù)處理階段，分析了不同預(yù)處理方法對(duì)數(shù)據(jù)的影響，重點(diǎn)比較了基于投影（t-SNE）和特征選擇（iPLS-VCPA-IRIV、iPLS-VIP-IRIV）的降維技術(shù)的有效性。為了檢驗(yàn)鈦鐵礦HSI在空間域的潛力，利用顏色矩提取了礦石樣本的顏色特征，并與各組分品位間進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析。基于光譜和空間數(shù)據(jù)，采用樹突網(wǎng)絡(luò)（DD）、偏最小二乘（PLSR）、反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BPNN）和麻雀優(yōu)化的核極限學(xué)習(xí)機(jī)（SSA-KELM）多元模型建立數(shù)據(jù)集與各組分品位之間的映射關(guān)系，并對(duì)其可靠性進(jìn)行評(píng)估，以確定最佳反演模型。最后，采用優(yōu)組合算法對(duì)平行試樣的品位值進(jìn)行反演驗(yàn)證。

實(shí)驗(yàn)

本研究所用的鈦鐵礦原料來(lái)自中國(guó)四川（由攀枝花學(xué)院提供）。在這項(xiàng)工作中，所有樣品均在實(shí)驗(yàn)室球磨機(jī)(南大QM-3SP2行星式)中研磨，之后以200目粒徑進(jìn)行篩分。使用Innov-X Delta DS6000手持式XRF裝置測(cè)定兩份原料的鈦品位分別約為3.6780%和31.4530%。為了校準(zhǔn)模型的開發(fā)提供廣泛的鈦濃度變化范圍，用電子分析天平（Sartorius BSA224S）將兩份原料以1% (Ti)的梯度制備5份，在球磨機(jī)中分別以300轉(zhuǎn)/分鐘的速度充分混合30分鐘，再次使用XRF測(cè)定制備的鈦鐵礦粉末樣本的多組分品位。礦石樣本制備完成后，通過GaiaField-N17E-HR光譜相機(jī)（江蘇雙利合譜公司）采集礦石樣本高光譜圖像。

提取光譜數(shù)據(jù)

圖1b（藍(lán)色線條）為HSI捕獲到的原始平均光譜曲線，可以明顯看到在整個(gè)光譜區(qū)域沒有特異的波峰波谷。為了找出峰谷突出的區(qū)域，分析了光譜波段之間的相關(guān)性。對(duì)于維度為（x, y, λ）的高光譜數(shù)據(jù)，轉(zhuǎn)換為（z = x × y, λ），并對(duì)z進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果如a所示。圖中顯示紅色區(qū)域的波段在整個(gè)波段中占比94.34%，其余顏色區(qū)域總共占比5.66%。為了最大限度地保留 “純凈數(shù)據(jù)"，防止其它顏色區(qū)域數(shù)據(jù)的干擾，通過查詢顏色欄數(shù)據(jù)并結(jié)合波段得知紅色與其余顏色區(qū)域的相關(guān)性分界點(diǎn)為0.8（波段：483）。隨后，將相關(guān)性小于0.8的30個(gè)波段從數(shù)據(jù)分析中剔除，從而消除了1685.47-1735.34 nm的光譜區(qū)域。得到的光譜曲線如圖1b（紅線）所示。該過程獲得的光譜數(shù)據(jù)（150×483）用于后續(xù)的模型建立和分析。

圖1 光譜曲線分析

（a）波段相關(guān)性分析

（b）原始平均光譜

結(jié)論

通過XRF檢測(cè)出了鈦鐵礦中品位較高的9種金屬元素，根據(jù)其品位高低對(duì)樣本進(jìn)行分組。其中，1%及以上為主要品位（Ti, Fe），0.02-1%為次要品位（V, Mn, Co, Cu），0.02%及以下為微量品位（Zn, Zr, Pb）。鈦鐵礦中各組分品位的統(tǒng)計(jì)分布如表1所示，可以清晰看出，不同組分的品位有明顯的差異，這對(duì)回歸模型的建立至關(guān)重要。

表1 鈦鐵礦樣品品位測(cè)定的統(tǒng)計(jì)分析

鈦鐵礦樣本的光譜反射率值在0.03 - 0.27之間，證實(shí)粉狀鈦鐵礦的整體反射率較低，并隨品位的增加而降低。圖1b顯示在NIR區(qū)域，該鈦鐵礦的光譜特征分別在940nm、1020nm和1300~1650nm處出現(xiàn)了波谷。具體地，光譜反射率值在940 nm處達(dá)到谷值，隨后急劇下降，這主要?dú)w因于O-Ti-O的拉伸和變形。該鈦鐵礦較寬的吸收波段主要位于1300 ~ 1650 nm，Izawa指出這是由八面體配位的亞鐵在此附近產(chǎn)生晶體場(chǎng)躍遷分裂而引起的。

采用SG、MSC、CR、SD、MSC+SG等5種預(yù)處理方法對(duì)原始光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行處理。基于DD模型對(duì)比原始光譜數(shù)據(jù)，探索出HSI光譜數(shù)據(jù)的最佳預(yù)處理方法，結(jié)果如表2所示。預(yù)測(cè)集中，與原始數(shù)據(jù)相比，MSC+SG方法下的各指標(biāo)R²_P提高了5.88%，RMSEP降低了34.39%，RPD和RPIQ分別提高了28.86%和38.93%。

表2 DD模型下不同預(yù)處理方法的結(jié)果

為直觀地看到各預(yù)處理方法對(duì)數(shù)據(jù)的改變，繪制了HSI采集的鈦鐵礦樣本三維原始光譜如圖2a所示，圖2b-d所示三維光譜為CR、SD、MSC+SG預(yù)處理的結(jié)果。SG預(yù)處理后的光譜反射率曲線趨勢(shì)與鈦鐵礦原始光譜反射率曲線相似。MSC和MSC+SG預(yù)處理的光譜變化不大，但有效地消除了光譜散射，突出了光譜峰谷區(qū)域。相比之下，CR和SD預(yù)處理后的光譜變化明顯，兩種方法的光譜反射率范圍差異過大，導(dǎo)致原始數(shù)據(jù)的一些特征丟失。然而，最佳MSC+SG預(yù)處理圖譜顯示，光譜特征區(qū)域顯著增強(qiáng)，反射率數(shù)據(jù)得以明顯集中，有效增強(qiáng)了光譜特征信息。因此，MSC+SG可以作為一種有效的光譜預(yù)處理方法來(lái)預(yù)測(cè)鈦鐵礦多組分的品位信息。

圖2 HSI采集鈦鐵礦樣品的三維光譜：(a) RAW光譜；(b) CR預(yù)處理后的光譜；(c) SD預(yù)處理后的光譜；(d) MSC + SG預(yù)處理后的光譜。

采用t-SNE、iPLS-VCPA-IRIV和iPLS-VIP-IRIV三種不同的降維算法對(duì)近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行不同程度地約簡(jiǎn)。圖3為不同降維算法的數(shù)據(jù)分布情況。t-SNE改變了原始數(shù)據(jù)集，經(jīng)該方法輸出的高維（483維）原始光譜數(shù)據(jù)特征映射到了三維平面之上。特征選擇方法iPLS-VCPA-IRIV和iPLS-VIP-IRIV三步混合策略算法提取的波長(zhǎng)數(shù)分別為28和38，比原始維度相應(yīng)減少了94.19 %和92.12 %。總的來(lái)說(shuō)，三種降維算法有效地消除了原始光譜矩陣中的冗余信息，為減少計(jì)算時(shí)間和確保精度奠定了基礎(chǔ)。

圖3 不同降維方法下的數(shù)據(jù)分布：(a) t-SNE；(b) iPLS-VCPA-IRIV；(c) iPLS-VIP-IRIV。

表3為鈦鐵礦樣本中各組分的VIF檢驗(yàn)分?jǐn)?shù)。在相關(guān)程度上，L代表相關(guān)度低，H代表相關(guān)度高。對(duì)于每個(gè)變量，VIF得分均不超過2，說(shuō)明各變量之間的共線性現(xiàn)象不突出，相關(guān)程度符合研究要求。因此，可以采用數(shù)據(jù)預(yù)處理，降維等方法對(duì)各組分品位數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，并參與模型預(yù)測(cè)。

表3 鈦鐵礦樣品中各組分的VIF指數(shù)

提取礦石樣本的顏色特征是否可以用于構(gòu)建品位預(yù)測(cè)模型，還有待進(jìn)一步驗(yàn)證。基于鈦鐵礦多組分品位（平均品位）與顏色特征參數(shù)進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析（圖4）。從圖中可以看出，除S顏色通道的特征參數(shù)與多組分品位存在弱相關(guān)（R < 0.3）外，其余顏色特征參數(shù)對(duì)于品位預(yù)測(cè)模型都是合理的。造成這種現(xiàn)象的原因是，鈦鐵礦本身是一種不透明礦物，而HSI采集到的圖像過于單一，整體顏色偏暗。

圖4 品位和顏色特征參數(shù)的皮爾遜相關(guān)性分析

多元回歸模型DD、PLSR和SSA-KELM可能對(duì)兩個(gè)維度中某一特定數(shù)據(jù)集的表現(xiàn)最好，但基于多組分品位模型穩(wěn)定性的需求，BPNN才是最佳的模型選擇。圖5為基于BPNN兩個(gè)效果好的光譜和圖像數(shù)據(jù)結(jié)果，可以看出，兩個(gè)數(shù)據(jù)的指標(biāo)變化差異不大，證實(shí)了BPNN模型即使在小樣本量下也具有很強(qiáng)的泛化性能和魯棒性。綜合評(píng)價(jià)表明，BPNN對(duì)兩組數(shù)據(jù)集的預(yù)測(cè)都是成功的，但利用圖像數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)鈦鐵礦多組分品位的可靠性略低于利用特征選擇的光譜數(shù)據(jù)。

圖5 基于光譜數(shù)據(jù)和圖像數(shù)據(jù)的模型結(jié)果

(a) iPLS-VCPA-IRIV選擇的光譜數(shù)據(jù)

(b) 全波長(zhǎng)圖像數(shù)據(jù)

從iPLS-VCPA-IRIV特征選擇的擬合光譜數(shù)據(jù)圖（圖6）可以看出，在校正集中，鈦鐵礦多組分品位都均勻準(zhǔn)確地分布在理想曲線上。然而，對(duì)于預(yù)測(cè)集來(lái)說(shuō)，明顯可以看出來(lái)的是，除擬合良好的主要品位（Ti、Fe）和次要品位（V、Mn、Co、Cu）外，微量品位（Zn、Zr、Pb）的擬合似乎并不令人滿意。因此，在下一步工作中，可以對(duì)少樣本量下礦石內(nèi)部微量品位的變化進(jìn)行更深入的研究。

圖6 基于iPLS-VCPA-IRIV光譜數(shù)據(jù)的BPNN模型擬合效果

本研究從光譜和空間維度出發(fā)，探討了HSI與化學(xué)計(jì)量學(xué)相結(jié)合預(yù)測(cè)鈦鐵礦多組分品位的能力。

參考文獻(xiàn)：Yi X, Chen M, Guo W, et al. Multicomponent hyperspectral grade evaluation of ilmenite using spectral-spatial joint features[J]. Analytical Methods, 2023, 15(38): 5050-5062.